1949年1月5日，周镐陪同投诚的孙良诚，去策反国民党兵团司令刘汝明。不料，孙良诚却是暗藏阴谋。孙良诚当初放下武器，是完全被迫的。他从内心里对在关键时刻迫使他投诚的周镐从骨子里是非常痛恨的。 于是，孙良诚在奉命策反刘汝明时，暗中做了手脚。他一面按周镐的要求给刘汝明去信劝其起义，一面又暗中对前往送信的亲信副官尹燕俊口头交代，此信是被迫写的，务必请子亮兄（刘汝明）营救他脱险。周镐曾在1948年12月14日的日记中总结过地下党徐楚光被捕牺牲的教训，说“这样优秀的地下党员，用人不当而遭牺牲。用人不可不慎重，戒之”。可惜，周镐在用孙良诚和尹燕俊的问题上也出现了同样的失误，他过分信任孙良诚。 尹燕俊送信给刘汝明时，刘汝明的母亲在上海刚收到蒋介石的亲随送来的手杖、被面等礼物不久。接到家人的电话后，刘汝明受宠若惊，给蒋介石打电话表示决定不会学孙良诚投诚。 此时，在接到孙良诚的来信和尹燕俊的口头报告后，刘汝明立即报告了蒋介石。蒋介石随即命令刘汝明诡称同意起义，要解放军派人到蚌埠接头。传信的尹燕俊走后，刘汝明即派绥靖公署的第二处处长陶纪元赴田家庵刘铁均团部执行逮捕解放军代表的紧急任务。陶纪元是军统大特务，曾任军统站长等职。 周镐一行于1月5日下午2时过淮河到达刘铁均团部后，埋伏在此的陶纪元等人即将周镐、王清翰等人捆绑押上火车。到蚌埠后，周镐被关押于特务营，王清翰被软禁。同一天，曾与周镐合作策反孙部的孙良诚部驻南京办事处少将处长，地下党员谢庆云也被逮捕。孙良诚则于当夜被刘汝明的亲信副官接到宝兴面粉公司内一小房中会面晤谈，随即向刘峙报告所谓的逃离解放区的经过。1月6日，孙良诚又赴南京向参谋总长顾祝同报告情况后，混了一个中将参议的头衔。 周镐于1月6日被陶纪元带人押解南京。保密局局长毛人凤听到周镐要被交给国防部二厅的消息，担心于己不利（周镐曾是军统少将），便令二处副处长黄逸公迅速行动，务必抢在二厅前面。黄逸公在津浦铁路警务处的配合下，等周镐一到浦口车站即将其提走，押往宁海路19号保密局看守所，并严禁消息外传，不准周镐与外界通信。 被称为“木笼大厦”的宁海路保密局看守所，为钢筋水泥结构的两层楼房，设有地下室。每扇窗子都挂上密编的竹帘，整幢房子看来像一个大公馆。周镐是第三次进入这个看守所了，此次入狱，他的地下党身份早已暴露，不可能采取前两次入狱时的斗争策略了，他做好了牺牲的准备。 在狱中，周镐未被保密局进行任何刑讯，在毛人凤看来，已经完全没有这个必要了，只等蒋介石命令下来就发落。 1949年1月中旬的一天，即蒋介石行将再次下野之时，蒋亲自下令保密局将周镐“立即处决”。毛人凤接获蒋介石的命令后，马上派第六（军法）处处长李希成去宁海路19号监督执行。周镐在狱中院内从容镇定地迎接死神的到来。执行死刑的特务面对周镐，心有点发慌，第一枪没有击中周镐的要害，这时气急败坏的李希成疾步上前，对着周镐的脑袋开了第二枪，周镐壮烈地倒下了，时年40岁。他朝夕相处的战友、王清翰以及谢庆云，也先后被保密局秘密杀害。 1月28日，周镐的妻子吴雪亚在苏北解放区六地委所在地谢河，见到前方同志陆续归来，只是不见丈夫周镐的踪影，也听不到他赴刘汝明部工作的任何消息，只见到周镐临走时留下的日记。 吴雪亚翻开12月18日的日记，看见周镐写道：“国家建设的前途，光明大道，就在目前，我个人今后愿与余妻办两个职业农业学校，培植人才，余心所安也。”吴雪亚不禁想起这次来前线之前，他们设想胜利后从事何种职业的情景，当时夫妻俩一致认定，做教师最好。，但至今未得消息，令人挂怀异常。我在此馨香顶祝治平平安归来，一切成功！ 但是，吴雪亚不知道，周镐已经永远不能回来与之团聚了，他的美好的愿望已不可能实现了。 5月下旬，上海解放。不久，吴雪亚为寻找周镐的下落，一路打听音讯来到了上海。一天，她在街头偶然发现了孙良诚的第四个小老婆，立即尾随跟踪，探得了孙良诚的住址。然后将孙良诚的下落迅速报告了上海市公安局。原来，孙良诚虽然重新投入了蒋介石的怀抱，但身边已无一兵一卒，早已失去了被利用的价值，一直遭冷落。 1949年3月，已被保密局弃之不顾的孙良诚，由南京逃往上海。来上海后，为了掩盖自己伙同刘汝明出卖周镐的罪行，孙良诚对人编造说，他是真心要动员和争取刘汝明弃暗投明，无奈刘汝明背着他，一面将孙来蚌活动情况电报蒋介石，一面指派陶纪元电告保密局说明周镐情况，将周镐拘禁，致使策反以失败告终。 孙良诚这番表白，无非是要说明刘汝明出卖了他孙良诚，自己落得个无辜。但他毕竟心虚，上海一解放，便化名孙云隐居起来。但其行踪终被吴雪亚探知，上海市公安局将正准备外逃的孙良诚迅速逮捕，押送苏州监狱。为孙良诚奔走暗传信息的尹燕俊，解放后尽管化名尹桂钧，也未逃脱法网，被依法逮捕判刑。
