01、研究背景

2D范德华（vdW）磁体为创新自旋电子器件架构的发展开辟了里程碑式的视野。然而，由于合成温度高（>500°C），并且难以与非晶衬底（如氧化硅（SiO2）和氮化硅（SiNx））上的标准互补金属氧化物半导体（CMOS）技术集成，因此其大规模制造带来了挑战。

02、研究成果

近日，中国科学技术大学Peng Li和Nan Gao、美国密苏里大学Guang Bian、南京邮电大学Wei Niu、英国爱丁堡大学Elton J. G. Santos联合报道了一种低热衡算的晶种生长技术，可以在非晶SiNx/Si和SiO2/Si衬底上制备毫米级CrTe2薄膜，包括Bi2Te3种子层。该技术优化了非晶衬底上的大规模颗粒原子层，由于弱晶间交换耦合，产生了11.5KOe的矫顽力。场驱动的Néel型条纹畴动力学解释了放大的矫顽力。此外，硅晶片上的粒状CrTe2器件显示出显著增强的磁阻，是单晶器件的两倍多。电流辅助磁化切换，由具有大自旋霍尔角（85）和自旋霍尔电导率（1.02×107ℏ/2e·Ω-1·m-1）的由巨大的自旋-轨道扭矩实现。这些结果强调了在硅晶片上集成2D磁性膜中操纵结晶度的能力，为大规模批量生产实用磁电和自旋电子器件铺平道路，预示着技术创新的新时代。

相关研究工作以“Epitaxial Growth of Large-Scale 2D CrTe2 Films on Amorphous Silicon Wafers With Low Thermal Budget”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。

03、研究内容

为了了解非晶衬底上外延层的生长机制，对外延膜进行了STM和TEM表征。图1b显示了在非晶衬底上生长Bi膜后的地形图。观察到几个阶地和边缘。Bi晶粒的原子分辨图像显示出有序的六边形结构。此外，STM显示，两个相邻晶粒内的原子构型在生长的六边形Bi阶地内呈现不同的平面内角。这一结果暗示了晶界的显著存在。借助于缓冲层，沉积21nm CrTe2薄膜显示出阶梯高度≈6Å的均匀台阶（图1c），证明了原子平坦的CrTe2外延层具有逐层生长模式。CrTe2的地形STM图像验证了相边界的存在。相邻CrTe2晶粒中的原子排列呈不同平面内角度的六边形结构，表明多晶CrTe2外延膜具有晶界。异质结构的STEM-HAADF图像的截面图如图1d所示。结合EDX图谱，进一步证实了不同层之间存在明显、明确的界面，证实了层间扩散最小。另一方面，Bi2Te3/CrTe2异质结构的平面晶体结构显示出可辨别的Moiré超晶格，提供了异质结构中[0001]取向的清晰指示（图1e）。因此，通过STM、TEM和EDX表征，CrTe2薄膜经历外延生长，形成不同平面内旋转的晶粒。非晶衬底上Bi2Te3晶种层的存在促进了这种生长机制。

图1. 通过结晶工程法在SiNx/Si上合成多晶CrTe2

在确定了具有不同平面内旋转CrTe2的颗粒特征后，对磁性进行了表征。如图2a、b所示，多晶CrTe2沿c轴显示出宽的FM磁滞回线。相反，平面内（IP）曲线是典型的硬轴特征，强调了CrTe2的坚固FM阶和显著PMA。图2c显示了多晶和单晶CrTe2之间μ0HA的比较。随着温度的升高，两个样品的μ0HA都相应降低，显示出PMA幅度的平行降低。图2d显示，多晶CrTe2薄膜表现出既宽又偏斜的磁滞回线，归因于畴结构的逐渐演变。单晶SiC衬底上CrTe2呈现出一个方形磁滞回线，几乎垂直跳跃，暗示了一个奇异、坚固的磁相。此外，磁滞回线表现出截然不同的μ0HC，特别是在50K下，多晶CrTe2为1.03T，单晶CrTe2为0.076T。图2e中，尽管两种μ0HC都随温度升高而降低，但多晶CrTe2的μ0HC是单晶的10倍。在多晶CrTe2中观察到的显著μ0HC值，可归因于弱晶间交换耦合。多晶CrTe2表现出显著的μ0HC值，在已报道的2D磁性薄膜/薄片中脱颖而出（图2f）。

图2. 通过弱晶间交换耦合显著增强矫顽力

L-TEM成像用于提供磁畴的直接可视化，可以深入了解CrTe2材料内复杂的磁自旋纹理。如图3a所示，将样品相对于电子束倾斜到相反的α角（α=±20°），会导致与IP磁化相对应的磁对比度反转。当温度降至100 K时，左亮和右暗条纹对比度显示在α=-20°（图3b）。与迷宫畴（通过表现出PMA的单晶材料中）相反，粒状CrTe2表现出独特的类蠕虫畴。有趣的是，当以α=0°的角度拍摄时，条纹对比度消失，只在α=+20°时以相反对比度（左暗右亮）重新出现。这一现象证明了Néel型畴壁的存在。图3c中，在−20°的磁畴壁内，出现了一种独特的谷峰模式，与前面的左亮和右暗区对齐。当倾斜到+20°的角度时，这种模式转变为反向峰谷排列。同时，在α=0°时，先前观察的谷峰模式变得不可分辨。总之，这些发现揭示了粒状CrTe2结构中存在Néel型磁畴。

图3. 通过L-TEM成像捕获Néel型磁畴动力学

为了评估多晶CrTe2在开发自旋电子器件的潜在适用性，制造了霍尔棒器件，并对电学性能进行了研究。如图4a所示，一种明显的反常霍尔效应（AHE），以方形磁滞回线为特征，在180 K以下变得明显，这是强大铁磁性与强PMA相结合的标志。反常霍尔电阻（RAHE）随温度呈非单调趋势，在居里温度（TC）附近达到峰值（图4c）。此外，高于TC时RAHE减少，意味着CrTe2向PM相的转变。图4b显示，显著特征为在低场下电阻快速下降，随后在高场下逐渐线性负MR。在3T时提取的MR值，如图4d所示。在PM状态下，随着TC的接近，与温度相关的MR比率明显上升，随后从180K时的峰值12.55%下降至200K时的9.34%。值得注意的是，MR比率几乎是单晶CrTe2的3倍，表明多晶CrTe2中存在独特的MR机制。

图4. CrTe2霍尔棒器件中颗粒GMR和SOT-感应开关

04、结论与展望

这项研究证明了晶界对CrTe2磁体磁性能的深刻影响，揭示了对其行为的重要见解。具体而言，晶界通过钉扎和阻碍磁畴的转换起关键作用，从而导致非相干磁畴切换。相邻晶粒之间的交换耦合减弱，促进了这种非相干切换。非晶衬底上CrTe2薄膜的μ0HC增强由多种因素引起，包括晶界磁矩的钉扎、大PMA的存在和弱的晶间交换耦合。此外，晶界的影响在微观层面上表现为Néel型磁畴的演化。由于晶间交换耦合较弱，类蠕虫磁畴与磁场发生非相干切换。

此外，该发现揭示了CrTe2器件有趣的方面，诸如界面处发生的自旋相关电子散射，导致颗粒GMR效应。这些独特的特性，结合Néel型条纹畴和拓扑表面态（TSS）驱动的SOT切换，使CrTe2成为一种用于工程自旋阀和超越CMOS器件的极具前景的材料。2D CrTe2磁体的晶界、固有铁磁性和磁电行为的可控性，通过结晶度工程，为异质集成高度失配的材料系统开辟了一种通用且可靠的方法。该研究为在硅片上集成高质量、大规模2D磁体提供了一种途径，为高密度MRAM和自旋电子逻辑器件阵列等各种应用铺平了道路。

05、文献

文献链接：

https://doi.org/10.1002/adma.202311591