一、研究背景
电生理学是生理学的一个分支，研究生物体内发生的电现象。它包括脑电图（EEG）、心电图（ECG）、和肌电图（EMG）等各种测量技术，为人体提供了重要的见解。目前，电生理学的信号采集主要局限于医院和实验室等临床环境，对其在流体和日常生活的各种环境中广泛使用造成了相当大的限制。为了克服这些限制，预计将通过可穿戴设备和表皮电极更广泛地融入日常生活。然而，解决电极耐久性和运动伪影的挑战，对实现长期连续的生物电位信号监测至关重要，障碍了其在日常生活中的无缝接触。
二、研究成果
近日，韩国成均馆大学Tae-il Kim开发了一种超薄聚合物导电粘合剂，聚（3，4-亚乙基二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸盐）/聚乙烯醇/d-山梨醇（PPd）电极，具有增强的粘附性、拉伸性和皮肤适应性，即使在运动过程中也能优化一致性，并确保长期的可持续性。通过对不同短期刺激、运动场景和一周日常环境中阻抗特性的比较分析，验证了PPd电极增强的耐用性。无线PPd测量系统证明了在高强度运动中肌电图（EMG）信号的稳定性，即使在显著重复的皮肤变形情况下，也表现出高信噪比（SNR）信号。在日常生活中持续1周的心电图（ECG）监测过程中，该系统始终保持信号质量，突出了PPd测量系统的耐用性和适用性。相关研究工作以“Polymeric Conductive Adhesive-Based Ultrathin Epidermal Electrodes for Long-Term Monitoring of Electrophysiological Signals”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。
三、研究内容
图1a显示了一种具有皮肤共形表皮电极的可穿戴设备，用于电生理测量。具有低粘附性（仅依赖范德华力）和有限拉伸性的传统电极可能与重复的皮肤变形不匹配，导致能量水平升高和不稳定。这种不匹配可能导致微观分层，在重复应变下积累，并导致不可逆分层（图1b）。因此，电极需要设计成能够承受应力，并保持共形接触。通过对表皮电极力学性质的探讨，研制出一种优化的电极，通过实验和有限元分析进行验证。为了保持共形接触，材料必须具有低弹性模量和强粘附性。通过实验观察各种电极的接触稳定性来验证这一理论，包括薄Au电极、原始PEDOT:PSS电极和PPd电极，使用PPd对其进行了调整以增强耐久性和顺应性（图1d）。PPd是一种通过先前的理论分析合成的材料，即使在应变下也表现出显著的适应性。PPd可以通过简单调整填料的比例来调节拉伸性和附着力，从而实现理论上所需的一致性。制作了圆形Au电极、原始PEDOT:PSS电极和附着在皮肤上的PPd电极。所有三个电极都具有双层结构，由PDMS衬底层（2μm）和导电层组成。在施加应力之前（图1d），三种类型的电极都保持共形接触。然而，在应力之后，只有PPd电极保持共形接触，并且其他电极表现出从宏观到微观的分层。这种微尺度的分层随着重复的应变而积累，使接触状态更加不稳定。即使在重复应变下，PPd电极也能保持完全共形接触。
图1. 电生理测量系统中PPd电极和传统电极之间的一致性比较
图2. PPd、PEDOT:PSS掺杂PVA和d-山梨醇的材料性能
研究者测试了四种类型电极的阻抗：商用水凝胶基Ag/AgCl电极、PPd、Au和原始PEDOT:PSS电极。图3a显示了相同面积的每个电极在连接后的皮肤电极阻抗。所有电极的阻抗最初都是稳定的，但当受到应力或长时间使用时，接触状态最终会发生变化，并导致阻抗因分层而增加。为了验证电极的稳定性，测量了皮肤电极在各种机械刺激下的阻抗变化，包括敲击、压缩、拉伸和用手指摩擦（图3b）。Au和原始PEDOT:PSS电极在每次刺激时都表现出阻抗波动，表明电极和皮肤之间的电连接状态不稳定。接着，跟踪了每个电极从初始附着到举重、拳击和跑步后30min的阻抗变化（图3c-e）。在所有运动过程中，原始PEDOT:PSS和Au电极都无法承受剧烈运动，导致阻抗显著增加。商业电极最初粘附性很强，但在皮肤拉伸和重复运动过程中无法维持粘附，由于其不能伸展而导致分层，在粘合剂界面处造成显著的机械不匹配和剪切应力。PPd电极由于超薄、低弹性模量和自粘，因此对强刺激（如重复运动引起的连续变形）很稳定。即使在剧烈运动后，初始阻抗也能保持，证实了保形接触的可持续性。
图3. 阻抗特性和运动伪影的定量比较
表面EMG信号在各个领域都有应用，包括临床诊断、日常生活监测、康复、人机界面和运动训练。研究者在1h的举重训练中使用由PPd电极、PPd连接器和无线设备组成的PPd测量系统进行了EMG信号测量，如图4a所示。将电极固定在股四头肌的股内侧肌上。为了进行比较，同时将PPd和Au电极连接到两个支腿上。重量训练方案包括：深蹲、提举、压腿和伸腿，三组10次重复，每次增加重量。EMG测量显示，即使在反复施加显著应力的情况下，PPd电极也能保持其特性，成功记录了整个1h的信号。信号基线的RMS值从运动开始时的15.71μV到运动结束时的16.05μV。表明电极在锻炼后保持完整，并且在锻炼期间没有产生运动伪影。此外，随着每次训练中体重的增加，肌肉收缩期间的负荷和测量的EMG信号的大小都增加了（图4b，c）。突出了PPd电极和可穿戴设备在EMG测量中的准确性。很明显，对于Au电极，无法承受来自重物的强烈应力而损坏，导致无法进行连续的信号测量。信号基线的RMS值从46.09μV增加到79.75μV，身体运动时出现大量运动伪影。
图4. 使用PPd测量系统对各种运动动作中的EMG信号进行比较分析
动态心电图监测是日常生活中长期连续ECG测量，在诊断心律失常和心脏病方面发挥着至关重要的作用。研究者使用PPd测量系统作为动态心电图记录工具进行了为期1周连续ECG监测实验。图5a，b显示，在测量1周后，电极和装置在粘附在皮肤上时保持完整，没有损坏。从第1天到第7天，在168h内连续测量的信号振幅保持一致，表明电极性能没有恶化或引入显著噪声（图5c）。在日常生活的各种活动中，如散步、工作、锻炼和睡眠，检测到ECG信号（图5d，e）。运动伪影在所有情况下都是最小的，可以识别到ECG峰，如P、Q、R、S和T波。在不同条件下，在第7天的ECG信号中观察到了这种成功。然后，计算并验证了R-R区间。该分析证实了心电图测量结果始终准确可靠。值得注意的是，运动过程中ECG噪声水平保持较低，没有运动伪影。在休息期间，心率逐渐减慢，在睡眠期间，R-R区间增加到1.2s，表明心率减慢（图5f）。这一趋势持续了7天，稳定而有规律。这些连续和长期的R-R区间数据不仅可以用于疾病管理，还可以通过监测用户的生活方式来提高生活质量。
图5. 使用PPd测量系统在7天的长期日常活动中监测连续ECG信号分析
四、结论与展望
为了实现电生理信号的长期监测，并在日常生活中增强皮肤上的共形接触，超薄电极的设计至关重要。在各种情况下保持共形接触，需要薄的导电材料，当与皮肤接触时具有增强的粘附性和低的弹性模量。基于这一观点，研究者通过将PEDOT:PSS与PVA和d-山梨醇共混，提出了一种导电粘合剂PPd电极。该电极与无线测量系统相结合，成功展示了一致的电气特性、低接触阻抗，即使在显著皮肤变形或重复振动情况下也能测量高SNR电生理信号的能力。此外，通过实验和理论验证了七天内的长期ECG测量，包括工作、散步、锻炼和睡眠等日常活动，证明了PPd测量系统增强的耐用性和适用性。解决出汗过多和多毛皮肤上的接触维持问题，仍然是未来研究中需要进一步探索的课题。相信本研究所包含的策略和结果，将为许多领域的专家提供启发和指导。
文献链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202313157
