01研究背景
自旋操纵被认为是开发节能、快速、高度集成的非易失性存储器和逻辑器件的一种很有前途的方法，并将其潜在应用扩展到神经形态技术。最近，具有低维磁性材料及其界面的自旋电子器件已经证明了原始的自旋注入、翻转和检测。自旋转移力矩和自旋轨道力矩已经在工业水平上被用于存储器件，并且不断追求新材料以实现更高的性能。采用多种自旋操纵技术，研究了原子薄磁性材料和介电介质，用于实际的器件应用。层状磁性和半导体材料，以CrI3、CrBr3和Cr2Ge2Te6为代表，表现出可使用电学方法控制的可变逐层磁序。已经证明了由层状磁性材料组成的范德华（vdW）异质结构的磁特性的电学控制，关键机制基于磁电（ME）效应和静电（ES）效应。与vdW异质结构中ME效应的光学探针相反，多层石墨烯/CrI3/石墨烯的垂直vdW异质结中的隧道电流调制被认为与实际的存储器技术兼容。在这种方法中，由于可变的层间磁序和CrI3中隧道势垒，产生了自旋极化隧道电流。
新型器件操作仍存在关键问题，包括直接探针，以及磁性vdW系统中精细相互作用的优化使用。尽管先前的理论研究表明，CrI3上的石墨烯单层可以表现出有趣的磁性，如谷分裂的自旋极化能带杂化、巨隧穿磁阻和Chern绝缘态等，但一直缺乏实验证明。此外，进一步研究ME和ES效应的主要物理起源，对于控制原子薄磁化材料和优化设计vdW异质结构的精细自旋电子器件至关重要。对垂直/横向CrI3异质结构进行了大量研究，主要集中CrI3中自旋排列的调制（通过磁场、栅极电压和压力施加等多种方式）。这些研究强调了CrI3的特性，而非石墨烯。此外，对石墨烯的性质也进行了一些深入研究，例如双层石墨烯/CrI3中带隙打开或CrI3上石墨烯中异常朗道能级的出现。尽管取得了进步，但单层石墨烯/CrI3异质结构中带杂化的复杂机制尚待充分阐明。
02研究成果
近日，韩国科学技术院Heejun Yang、Myung Joon Han和北京理工大学Shoujun Zheng合作报道了一种在反应性反铁磁性材料CrI3上具有磁化单层石墨烯的自旋选择性记忆晶体管。它反映了器件规模、直接和自旋选择性探针，以及在vdW异质结构系统中交换相互作用的使用。尤其，石墨烯和CrI3原子层之间的自旋相关性杂化，使得单层石墨烯中的自旋选择性带隙开口和特定CrI3层中磁化的电场控制成为可能。在磁场下的石墨烯中, 自旋选择性带杂化产生自旋极化的朗道能级（LLs）, 可通过记忆晶体管中的自旋相关隧穿电流唯一测量。通过第一性原理计算和对运输数据的理论分析，阐明了记忆晶体管的工作机制。通过电气手段使用磁邻近效应的微妙操纵，实现了可靠的记忆晶体管操作（即存储器和逻辑器件的组合运算）以及磁化石墨烯中朗道能级的自旋选择性探针。
相关研究工作以“Spin-selective Memtransistors With Magnetized Graphene”为题发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。
03研究内容
1、石墨烯在CrI3上的自旋选择性带杂化
如图1a所示，记忆晶体管的结构基于单层石墨烯/六层CrI3/单层石墨烯的vdW异质结构。图1b显示了电极和通道材料的几何形状，易受反应性CrI3层影响的两个单层石墨烯层充当自旋极化隧穿电流的电极。图1c中可观察到磁场的两个阈值：B＝0.8T和2T。较小的阈值场（0.8T）可归因于与石墨烯直接接触的最外层CrI3层更容易的自旋翻转。然而，由于更强的层间交换相互作用而需要更高的磁场，导致阈值B＝2T。
石墨烯-CrI3界面上的电荷分布差异图，如图1d所示，电子在石墨烯中耗尽，在CrI3中积累；转移电子主要位于CrI3中的碘离子周围。转移的电荷是自旋极化的。而裸石墨烯是自旋非极化的，自旋方向与CrI3相邻原子层中的自旋方向相同的电子选择性地从石墨烯转移到CrI3。因此，界面石墨烯以相反的自旋极化。图1e显示，石墨烯随着下自旋而极化，而界面CrI3获得更多的上自旋电子。
图1. CrI3上石墨烯的自旋相关带杂化
2、石墨烯在CrI3上的自旋极化带隧道传输
自旋选择性记忆晶体管中两个单层石墨烯电极和六个CrI3层的隧道势垒表现出非线性电流-电压（I-Vb）曲线，如图2a所示。隧穿电流可以由顶部栅极电压（Vtop）大体调制；单层石墨烯的费米能级可以容易地偏移Vtop。隧穿电流调制表明了非单调电流变化，不能简单地用石墨烯的掺杂（门控）和狄拉克点的存在来解释。与双层石墨烯/CrI3/双层石墨烯异质结构器件（表现出明显的间隙辅助特征）相比，单层石墨烯/CrI3/单层石墨烯异质结的转移曲线显示出明显的V形转移曲线行为（图2b）。图2c显示了，自旋相关DFT能带结构计算的隧穿概率。底部石墨烯层（b-Gr）接地，电子以Vb=-0.3V从顶部石墨烯层中隧穿。Vtop两个不同状态（“Ⅰ”和“Ⅱ”）的能带图，如图2d和2e所示，t-Gr中的电子势能较高（Vb=-0.13V）。
图2. CrI3上石墨烯的隧道传输和带隙开口
3、CrI3上石墨烯的自旋极化朗道能级
记忆晶体管的两个跨导（dI/dVtop）映射（或朗道扇形图），Vb=-0.2V和+0.2V，作为磁场（y轴）和Vtop（x轴）的函数。当LL跨导条纹通过传输曲线的峰值并接近狄拉克点（Vtop ~+12 V）时，朗道扇形图中出现了明显的非线性（图3a和3b）。发现“区域2”中LL条纹的斜率（对应石墨烯中的杂化带能量范围）小于‘区域1’（对应石墨烯中的线性带色散能量范围）。非线性表明在CrI3/石墨烯界面存在重整化和大质量狄拉克费米子。LL条纹中的非线性斜率变化证明了，石墨烯能带通过自旋相关电荷转移和诱导的自旋电荷耦合进行改性，被含糊地称为ME和ES效应。由于费米能级位于靠近带边缘的位置，二次石墨烯带主导传输并产生不同的LLs间隔，证明了朗道扇形图中的非线性特征。
图3. CrI3上石墨烯的自旋极化LLs
4、自旋选择性记忆晶体管的电气控制
如图4a所示，I-Vtop磁滞曲线总结了接近自旋翻转第一阈值（0.8T）的三个磁场的结果。可以定义引起电流突变的“栅极（Vtop）阈值”，与所施加的磁场呈线性关系，据此，自旋翻转的零场值估计为45V（图4b）。电流突变是由图4a中的Vtop驱动，将其归因于Vtop在CrI3最外层界面层中的自旋翻转。然而，在图4c中，观察到自旋翻转的临界Vtop几乎不受Vb的影响。如图4d所示，J12和J23都表现出反铁磁性质，但即使在零掺杂（Δ=0）下，强度也有很大不同。外层耦合（J12）小于内层耦合（J23），归因于石墨烯附近的界面效应。这意味着外层自旋顺序可以被较弱的磁场逆转，更容易成为铁磁性的。与实验结果一致（图1c和4a）。
图4. 自旋选择性记忆晶体管
04结论与展望
研究者开发了一种自旋选择性记忆晶体管，其中自旋极化隧穿电流反映了单层石墨烯和CrI3之间的相互磁接近效应。通过转移曲线和扇形图以及自旋相关电荷转移和自旋选择性能带杂化的理论结果，揭示了石墨烯的磁化特性。在记忆晶体管中的各种电场和磁场下，可以证明磁化石墨烯中的自旋极化带隙开口和隧穿势垒高度。特别是，第一性原理计算解释了自旋选择性电荷转移（可通过电学方法调制）在控制CrI3自旋构型中的主要作用。该项研究为控制vdW磁性异质结构中的有效邻近效应铺平了道路，为自旋运算的下一代存储器和逻辑器件提供了一条新的途径。
文献链接：
https://doi.org/10.1002/adma.202310291
