一、研究背景
凝聚态物质系统中电子自旋的空间、动量和能量分离为开发产生和操纵自旋极化电流的新设备提供了指导。最近，人们开始关注磁性材料中一组以前被忽视的对称操作，这导致了一种新型自旋分裂的出现，使选定反铁磁体能带的巨大自旋极化和动量自旋极化成为可能。尽管理论预测越来越多，但这种自旋分裂仍然缺乏直接的光谱学证明。
二、研究成果
在此，南方科技大学刘奇航教授团队为此类材料的存在提供了可靠的光谱和计算证据。在非平面反铁磁体二碲化锰（MnTe2）中，他们发现自旋的平面内分量与布里渊区的高对称平面是反对称的，在反铁磁（AFM）基态中形成了类似格子状自旋纹理。这种非常规的自旋纹理在高温顺磁态时会进一步减弱，它源于 AFM 的固有顺序而非自旋轨道耦合（SOC）。他们的发现展示了一种由时间反转断裂诱导的新型二次自旋织构，为AFM自旋电子学奠定了理论基础，并为研究相关材料中的奇异量子现象铺平了道路。相关研究工作以“Observation of plaid-like spin splitting in a noncoplanar antiferromagnet”为题发表在顶级期刊《Nature》上。祝贺！
三、图文速递
图1. MnTe2自旋分裂效应的不同原型及DFT计算结果
从历史上看，分裂自旋简并能带的机制包括铁磁体中的Zeeman相互作用和Rashba-Dresselhaus相互作用，前者使具有不同自旋的电子在能量上相等分离，而与它们的动量无关；后者使缺乏反转对称性的非磁性晶体中的自旋以动量依赖的方式分裂。最近，有人预测在某些反铁磁体中，即使不存在 SOC，也会出现由长程磁序诱导的新型自旋分裂。这种提议使得人们可以选择轻元件材料来产生自旋电流和隧道磁阻效应等，从而大大拓宽了AFM自旋电子学的应用范围。
图 1f 显示了 MnTe2 的第一布里渊区，他们在其中标出了高对称性平面 Γ-X1-M-X 和 ARPES 测得的平行 O-A-B-C 平面（kz = -0.2π/c）。图 1g-i 是价带的 Sx、Sy 和 Sz 分量示意图，其中蓝色和红色格子分别代表正和负自旋极化分量。图 1j-l 是通过密度泛函理论（DFT）计算得到的自旋分辨 E-k 色散和恒定能量等值线（CECs），揭示了两个主要特征。首先，巡回电子的自旋分裂不是由 SOC 决定的，而是由 AFM 阶的不均匀磁场决定的。DFT 计算的不含 SOC 的 E-k 色散在 O-A-B-C 平面上显示出较大的自旋分裂，其大小与包含 SOC 的情况相当，尽管碲预计会对电子结构产生明显的 SOC 效应。其次，在高对称性平面两侧交替出现极化的独特格子状自旋纹理被预测出来。这是因为具有不同自旋方向的四个面心立方锰亚晶格通过三个磁组镜像对称性 Mx、My 和 Mz 连接在一起。由于 My（Sx ⇒ -Sx，Sy ⇒ Sy，Sz ⇒ -Sz）和 Mz（Sx ⇒ -Sx，Sy ⇒ -Sy，Sz ⇒ Sz）的作用，自旋分量 Sx 在 ky = 0 平面和 kz = 0 平面上是反对称的，但在 kx = 0 平面上是对称的，而其他两个分量 Sy 和 Sz 则有类似的变换。高对称性Γ-X1-M-X平面（kz = 0）不存在平面内自旋分裂，因为 Mz 禁止平面内自旋分量。因此，他们选择 O-A-B-C 平面进行 SARPES 测量。
图2. kz = -0.2π/c 处平面内自旋的格子状纹理
接下来，他们在 MnTe2 的 AFM 相（T = 30 K）下通过系统的 SARPES 测量来研究其自旋极化带。在图 2 的数据集中，自旋分辨和自旋积分测量的光电子都是由 hν = 21.2 eV 的 He 灯激发的。该光子能量对应于 kz = -0.2π/c，即图 1f 中的 O-A-B-C 平面。ARPES 观察到的谱带是具有显著 kz 加宽的体电子态。测得的 CEC 呈十字形，沿 O-A 和 O-C 方向有两臂，与 DFT 计算的体带一致。很明显，DFT 体带是高度自旋极化的，平面内极化矢量 Sx（Sy）与 O-A（O-C）线不对称。他们的 SARPES 测量证实了这种独特的 AFM 诱导的格子状自旋极化。为了说明这一点，他们展示了沿图 2b 中标注的切面 1-4 的 Sx 分辨率和 Sy 分辨率 E-k 图像。每幅图像距离 O-A 和 O-C 约为±0.22 Å-1（即±0.5π/a），因此预计具有反对称面内自旋极化。
图 2e-j 分别显示了自旋积分、DFT 计算和 SARPES 带色散，以及它们的自旋分辨能量分布曲线 (EDCs)，以及光谱强度和自旋极化与结合能和动量的关系曲线。
图3. 不同kz值下Sx极化的符号反转
在确定 MnTe2 的 AFM 相中存在自旋极化带之后，一个关键的课题是通过实验将观察到的自旋纹理与表面态中的 SOC 所诱导的自旋纹理区分开来。自旋在相反平面外矩阵（kz 值）上的特征性符号反转将精确定位观察到的极化的 AFM 起源，因为在任何源自表面反转破缺的自旋分裂效应中，都不会出现自旋的 kz 色散行为。在图 3 中，他们展示了这种与 kz 有关的符号变化。他们展示了基于同步加速器的 SARPES 设置在四种不同入射光子能量下获得的 SARPES 数据，对应于四种不同的 kz 值：21.2 eV（kz = -0.2π/c）、28 eV（kz = 0.5π/c）、66 eV（kz = -0.5π/c）和 82 eV（kz = 0.5π/c）。在每个光子能量下，在一个或两个 k 点测量极化曲线，标记为 “L” 和 “R”。根据对体带的 DFT 计算，在高对称性平面 kz = 0 和 ky = 0 上，Sx 的符号将反转。在 L 位置，Sx 的符号在 21.2 eV（Sx > 0）和 28 eV（Sx < 0）之间以及 66 eV（Sx > 0）和 82 eV（Sx < 0）之间反转；在 R 位置，Sx 的符号在 21.2 eV（Sx < 0）和 28 eV（Sx > 0）之间反转。在 ky = 0 的面内高对称平面上，也发现 Sx 在 21.2 eV 和 28 eV 的 L 点和 R 点之间符号反转，进一步验证了在特定 kz 平面内的反对称格子状特征。
图4. 能带结构和Sx偏振的温度依赖性
要验证这种自旋分裂的磁性起源，另一个关键证据是自旋极化的温度演变。温度变化预计不会影响相对论 SOC 的强度，因为它主要取决于原子质量。相比之下，对于AFM诱导的自旋分裂，当系统演化到高于Néel温度 TN（87 K）的顺磁态时，自旋极化预计会消失。图 4 中的数据支持后一种情况。图 4a,b 显示了 30 K 和 110 K 时沿切线 1 以及 30 K 和 150 K 时沿切线 3 的自旋积分带色散。从原始数据和二阶导数结果中，他们注意到当温度升至 TN = 87 K 以上时，整体带结构发生了很大变化。值得注意的是，高 T 顺磁相的这种能带变化伴随着自旋极化的突然减弱。在图 4c、d 中，他们展示了沿切线 1 和 3 的随温度变化的 Sx 极化曲线。很明显，Sx 极化的特征在高温下几乎消失了，这与 30 K 时的曲线形成了鲜明的对比，在 30 K 时，不同的结合能/面内矩量都能看到符号变化的 Sx 分量。
四、结论与展望
总之，他们的系统性 SARPES 测量证明了在非平面反铁磁体 MnTe2 中存在一种由内在 AFM 阶引起的新型动量相关自旋分裂。他们强调，非共面和非共线反铁磁体中的这种自旋分裂与共线反铁磁体中的自旋分裂具有相同的起源，因为局部 AFM 场以相同的方式耦合电子自旋及其运动。MnTe2 中与动量有关的自旋分裂带能有效地产生自旋极化电流，从而产生磁自旋霍尔效应、自旋分裂效应、隧穿磁阻等。此外，这种自旋分裂效应还可能存在于各种量子材料中，如莫特绝缘体、非常规超导体的母体化合物和三维量子霍尔材料等，这为研究这些奇异的物质相以及在自旋电子学中的潜在应用提供了一条途径。
文献链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-024-07023-w
