一、研究背景

自旋阶数与晶格应变之间的耦合，如磁致伸缩和压磁，长期以来一直被用于操纵量子材料的磁态和结构变形。二维层状磁体兼具出色的机械性能和丰富的磁序，有望为纳米级器件带来这种自旋-晶格相互作用，为应变电子和自旋电子应用提供一个多功能平台。由薄如单层的悬浮薄膜制成的纳米机械振荡器尤其引人关注，众所周知，其谐振频率敏感地取决于器件的几何形状、施加的电压，如果存在磁序，甚至取决于自旋排列。然而，由于振荡迅速且尺寸微小，直接可视化纳米运动具有挑战性，阻碍了我们对如何利用自旋控制机械响应的理解。

二、研究成果

对于铁磁体来说，Einstein–de Haas效应提供了自旋有序化与机械运动之间的联系，最近的实验证明它发生在亚皮秒时间尺度上。对于不具有净磁矩的反铁磁体来说，自旋与机械运动之间在这一时间尺度上的联系（如果有的话）还很不清晰。在这里，美国阿贡国家实验室的Haidan Wen团队、MIT的Nuh Gedik团队与华盛顿大学的Xiaodong Xu团队合作研究了独立反铁磁薄膜的动力学，发现了一种由自旋序放大的层间剪切振荡。这一发现得益于四种超快探测器的组合。在每种技术中，飞秒激光脉冲都会激发薄膜在千兆赫兹波段的机械共振，并通过另一个以可变时间延迟到达的脉冲进行探测。他们通过透射几何的超快电子衍射和显微镜来表征互易空间和实空间的结构动力学（图 1b），并通过镜面几何的时间分辨 X 射线衍射加以证实。另一方面，通过瞬态磁线性二向色性（图 3b）探测自旋动力学，量化反铁磁有序参数。每种技术都对千兆赫兹机械响应提供了独特的视角；它们共同提供了对反铁磁体消磁如何影响其宏观晶格动力学的深刻见解，为可通过自旋配置进行调谐的高频、节能纳米谐振器铺平了道路。相关研究工作以“Spin-mediated shear oscillators in a van der Waals antiferromagnet”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。祝贺！

三、图文速递

图1. 飞秒激光脉冲诱导倒易晶格的相干跷跷板振荡

图2. 反铁磁态剪切振荡的极大增强

与薄膜中因光热应力而经常激发的层间呼吸声子不同，层间剪切声子并不常见，而且必须打破轴对称。尤其是剪切声子携带角动量，使其在超快消磁过程中成为一种有效的角动量消耗体。为了确定 FePS3 中的反铁磁性与剪切振荡之间的耦合关系，他们跟踪了千兆赫兹共振在 TN 间的变化情况。图 2a 显示了一个代表性衍射峰 (3(_)31) 的强度轨迹，当温度升至 TN 以上时，该衍射峰的平台能级 (p0) 和振荡幅度都明显下降（图 2b,d）。千兆赫兹模式的近乎完全消亡也可以在实际空间中直观地看到。在图 2e-g 中，他们绘制了电子显微照片中单个像素强度振荡的傅立叶变换振幅。与 TN 以上振荡等值线相关的对比度消失表明剪切运动明显受到抑制。为了量化磁序形成时振荡的增强，他们估算了每个温度下一个跷跷板周期内倒易点阵的角度变化（Δθ）（图 2c）。当 FePS3 转变为反铁磁态时，Δθ 增强了 30 多倍。在 TN 以上，Δθ 不为零，但基本上与温度无关。

计算得出的 CuS 能带结构如图 2c 所示。在费米能级，电子态由铜的混合价态组成。空穴在费米能级的简并轨道之间弹性散射，使它们不受铜原子电荷的影响。这使得 CuS NCs 具有 p 型半导体特性，从而在 1080 nm处显示出 LSPR 峰值（图 2d）。

图3. 与温度相关的Z阶超快退磁

为了证明去磁与机械响应增强之间的联系，他们进行了时间分辨光学反射，重点是探测光脉冲的偏振旋转变化。在平衡状态下，如果入射偏振与 α 轴成 45°，则Z字形阶引起的线性二向色性会导致反射偏振发生旋转 (φ)。与温度相关的旋转φ紧随反铁磁性的出现（图 3a），符合φ与磁序参数的平方成比例的预期。光激发会导致φ的瞬时减小，其最大光诱导变化（|Δφ|max）提供了磁抑制的定量测量。当温度降低到 TN 以下时，|Δφ|max 首先在 85 K 附近达到峰值，然后恢复到较低值（图 3c），这表明在接近转变温度时，光激发的磁化率增加。使用低于图 2i,j 中发现的饱和阈值的入射通量，他们在跷跷板倾斜角 Δθ 中再现了类似的非单调曲线（图 3d）。剪切振荡和超快退磁之间在温度趋势上的极佳一致性牢固确立了磁弹性耦合是放大机械响应的起源。

图4. 放大相干剪切振荡下的磁弹性耦合微观视图

瞬态消磁是如何导致不同薄膜片（无论其大小和边界条件如何）出现相位锁定的不寻常剪切振荡的，这一点仍有待了解。为此，他们进行了高分辨率同步辐射粉末 X 射线衍射，研究与自旋有序相关的特定晶格特征。如图 4a 所示，在消磁后发现了两个微妙的变化，而这两个变化是以前的结构特征所无法发现的：单斜角 β 的减小和微应变的释放。时间分辨 X 射线衍射法通过测量 (0 0 2) 和 (2(_) 0 2) 峰的相对移动直接跟踪了 β 的变化（图 4b），从而验证了这一设想。值得注意的是，最初光诱导的 β 下降（图 4c）与振荡跷跷板倾斜度 Δθ（图 2c 和 3d）的温度变化趋势在数量上是一致的，都在 TN 正下方显示出约 0.1° 的最大变化。

四、结论与展望

在这项研究中，四个时间分辨探针的协同作用提供了超薄薄膜中独特的自旋介导剪切响应的前所未有的细节，这种剪切响应发生在反铁磁体消磁后的几皮秒内，拓展了在缺乏宏观磁矩平衡的情况下自旋-机械耦合的概念。他们提出，施加磁场或外部应变可以微调振荡频率。反过来，千兆赫兹运动的长相干性可用于以皮秒级的时间分辨率感测局部磁场或应变场。这些发现预示着范德华材料工程的一个新领域，即定制激光脉冲可用于通过自旋自由度控制快速机械运动，从而极大地丰富了设计功能性纳米机械器件的工具箱。

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06279-y