研究背景

在二维（2D）范德华（vdW）铁磁体（FM）中，Fe5–xGeTe2因其相对较高的居里温度（≈270 K和≈330 K）在自旋电子应用范围内，引起了人们极大关注。但人们对其拓扑自旋与技术相关的输运特性之间的相互作用知之甚少。

研究成果

佛罗里达州立大学 Luis Balicas等联合美国国家强磁场实验室等研究发现在很宽的温度范围内，Fe5–xGeTe2中的merons 和anti-meron 与Néel skyrmions态共存，并探测了它们对热输运和电输运的影响。即使在室温条件下也能检测到拓扑霍尔效应（THE），它能在较高的温度下感应到merons，当温度降低时它们与skyrmions共存，这表明任何一种类型的自旋纹理都是按需热驱动形成的。由于电荷载流子和磁场诱导的手性自旋纹理之间的相互作用，在没有洛伦兹力的情况下也观察到了非常规THE。此研究结果表明，由于不同但共存的拓扑磁性结构和电荷/热载流子的非常规传输之间的相互作用，Fe5–x GeTe2是发展skyrmions/merons应用的有前途的候选者。

此项研究工作以“Coexistence of Merons with Skyrmions in the Centrosymmetric Van Der Waals Ferromagnet Fe5–xGeTe2”为题，发表在国际顶级期刊《Advanced Materials》上。

图文速递

通过使电流流过具有明确几何形状的晶体，并在样品边缘放置引线，以收集垂直于样品平面施加的磁场感应的霍尔电压，来测量传统的霍尔效应（图1a、b），磁场沿晶体的平面方向定向，在所有温度下，包括超过室温T的温度下，都可以观察到不再现磁化（图1d）的反对称或类霍尔响应（图1f）。当沿着晶体基面流动的电流沿着外部场排列时，或者在没有洛伦兹力的情况下，也可以观察到该信号。

图1：Fe5–xGeTe2中的异常和拓扑霍尔效应

Fe5–xGeTe2具有层状和各向异性性质，假设期望磁场在沿导电平面或垂直于导电平面施加时会导致不同的自旋纹理，c-The的提取需要对反对称测量的霍尔信号的正常霍尔和异常霍尔响应进行反褶积，以去除残余等温磁阻ρxx（µ0 H，T=常数）。c-The响应在µ0Hint≲2T观测到，其振幅与温度有关，在160 K附近达到最大值（图2a），c-The响应的绝对最大值作为温度函数非单调演化（图2b）当与达到其最大值所需的应用内场相关联时，可以推断出存在三个不同的拓扑相或状态。异常霍尔系数SH在40K以下保持不变（图1c）。传统的霍尔系数R0揭示了冷却时符号的两个变化（图2d）。第一个变化发生在230K附近，可能是由于电子和空穴之间的共存，每种类型的载流子都具有不同的温度相关迁移率。第二个符号变化发生在接近Ts时，因此可归因于磁结构跃迁及其对该化合物费米表面的影响。

为更详细了解Fe5–xGeTe2中的各向异性，将u-The作为磁场和几个温度的函数，此情况下，第二个晶体经过仔细排列，沿平面方向具有µ0 H（图2e），该化合物的本征各向异性影响了相图及其场诱导拓扑自旋纹理的性质（图2g、f）。c-The的绝对值显示出一个尖锐的最大值，相对于u-The所示的绝对值，该绝对值在µ0H中要宽得多，这再次表明两种取向的相图不同，c-The和u-The的行为受到Ts处磁结构跃迁的影响。

图2：Fe5–x GeTe2中的常规和非常规拓扑霍尔效应

热输运，特别是热霍尔效应Kxy,是一种相当敏感的技术，可以探测任何给定化合物的拓扑性质。对Fe 5–x GeTe 2的热输运研究进行了总结,Fe5-x GeTe2中的异常能斯特信号超过了Fe3–x Gete2的能斯特信号，在T=80 K时导致能斯特角为负弧度，拓扑和电子相关性的作用在Ts处显示出显著依赖于磁场的最大值，塞贝克和能斯特效应都显示出模仿电输运的T依赖性。

使用液氮样品架在低温下进行了LTEM，了解Fe5-x GeTe2中The起源，这里收集和描述的数据对应Fe5-x GeTe2基面内磁畴行为，当样品在磁场冷却条件下，即在µ0 H=30 mT下，从室温冷却到200 K时，可以观察到磁畴的逐渐出现（图3a），根据磁感应图（图3b），磁畴基本上具有平面分量。图3d显示了Néel skyrmions的核心和周围杂散场的平面内磁化方向。

在100K下，平面外磁畴与平面取向磁畴共存导致同时观察到不同结构的磁涡旋（图3e）。相对于平面畴的较差对比度（图3c），在小倾角下，畴壁和平面畴之间的磁涡流显示出对比度的增加。

图3：洛伦兹透射电子显微镜（LTEM）研究Fe5–xGeTe2

采用微磁模拟（图4）揭示通过洛伦兹TEM在Fe5-xGeTe2中观察到的自旋纹理的可能拓扑特征。其中一些多边形的特征是随机的平面内磁各向异性，以产生大量的merons，并由彩色多边形描绘（图4a），而其他多边形则显示出平面外的各向异性（白色和黑色多边形）。Fe5-xGeTe2的一阶磁晶各向异性常数通过使用Sucksmith-Thompson方法测量其在低场下的磁化各向异性而被纳入模拟中。观察到skyrmions（图4d）和merons（图4e）同时存在，并分布在整个表面。对这些自旋纹理的拓扑数的计算得出，skyrmions的大小几乎是整数（N≈±1），而merons的大小则是半整数（N≠±1/2）。kyrmions和merons分别位于平面外和平面内各向异性区域。T≈160 K以下和T接近Ts时，两种自旋织构的共存与具有不同磁畴特征的晶体部分的稳定性有关。这表明，只有当样品显示具有主要平面外自旋取向的畴时，它们在Fe5-xGeTe2中的存在才是可行的，尽管它们与以平面内磁晶各向异性为特征的平面畴共存，从而导致界面DM相互作用。

进行基于哈密顿量的蒙特卡罗模拟，该哈密顿量包括两个不等价Fe位点之间的几个正负交换相互作用，以及Dzyaloshinskii–Moriya相互作用项，以及双二次各向异性项和单轴各向异性项。所有这些相互作用都在竞争以稳定Fe3–xGeT2中的迷宫结构域以及场诱导的kyrmions。在Fe5-xGeTe2中，三个不等价Fe位点的存在可能会在这些相邻的Fe位点之间增加多重竞争相互作用。

在160–180 K以下观察到的自旋再取向转变导致具有主要在平面内的力矩的畴与具有定向在平面外的力矩的域共存。此结构域配置应该局部地，也可能是全局地，打破有利于Dzyaloshin-skii-Moriya相互作用的反转对称性，这反过来又有利于skyrmions的稳定。Fe5-xGeTe2的长程磁偶极子和竞争交换相互作用，以及小的DMI特征有助于稳定手性自旋结构。与其他中心对称的受抑磁体相比，Fe5-xGeTe2在室温（及更高温度）和相当温和的磁场下都表现出拓扑霍尔响应。

图4：微磁模拟，Fe5–x GeTe2中梅隆和斯格明子共存

结论与展望

非常规拓扑自旋纹理，即不同于merons或skyrmions的拓扑自旋纹理可能存在于原子的薄的vdW层中，其性质尚待揭示和探索，以用于自旋电子学的实际应用。为支持这一论断，通过洛伦兹显微镜估计平面畴之间的畴壁宽度，获得了非常宽的平均宽度df=（25±5）nm，如此宽的畴壁在平面畴之间蜿蜒，很可能局部获得Néel或Bloch特征。这种杂化特性易受外部磁场的影响，并有助于在 Fe5–xGeTe2化合物中观察到的新型拓扑输运。

在Fe5–xGeTe2中，电子和拓扑自旋纹理的热输运特性在广泛的温度范围内普遍存在，使得它是skyrmionics应用的一个潜在候选者，室温及室温以上的拓扑霍尔效应与拓扑自旋纹理的存在相吻合，可能为基于2D材料的skyrmionics领域提供机会。Fe5–xGeTe2，特别是其掺杂变体，可以大面积生长，显示出超过室温的居里温度，并且显示出依赖于晶体厚度的skyrmions尺寸，成为自旋电子学应用的重要候选者。

文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202370118.